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  • NMC電池壽命衰降機(jī)理分析

    2018-08-22 15:28:38 新能源Leader  點(diǎn)擊量: 評論 (0)
    鋰離子電池在循環(huán)過程中會伴隨著持續(xù)的可逆容量衰降,最終導(dǎo)致鋰離子電池失效,導(dǎo)致鋰離子電池可逆容量衰降的因素比較多。

    NMC電池壽命衰降機(jī)理分析

    鋰離子電池在循環(huán)過程中會伴隨著持續(xù)的可逆容量衰降,最終導(dǎo)致鋰離子電池失效,導(dǎo)致鋰離子電池可逆容量衰降的因素比較多,通常我們認(rèn)為SEI膜的持續(xù)生長是導(dǎo)致鋰離子電池衰降的主要因素,此外正極材料的結(jié)構(gòu)衰變導(dǎo)致的可逆容量降低,以及負(fù)極析鋰都是導(dǎo)致鋰離子電池容量衰降的重要原因,但是具體到特定的體系和特定的使用方式就需要針對性的分析。

    近日北京交通大學(xué)的YangGao(第一作者)和Jiuchun Jiang(通訊作者)等人針對NCM/石墨電池在0–20%, 20%–40%, 40%–60%, 60%–80%, 80%–100% 和0–100%SoC范圍內(nèi),6C倍率下循環(huán)的衰降機(jī)理進(jìn)行了分析,研究發(fā)現(xiàn)在0-20%之間循環(huán)會導(dǎo)致鋰離子電池產(chǎn)生較多的內(nèi)阻增加,較少的容量損失,而在80-100%循環(huán)會導(dǎo)致電池更多的容量損失。對衰降的機(jī)理研究顯示,在100%DOD下正極活性物質(zhì)損失和活性Li損失的比例是相當(dāng)?shù)模窃?0%DOD下,造成鋰離子電池衰降的主要原因是活性Li的損失。

    試驗(yàn)中采用的電池參數(shù)如下表所示,電池容量為8Ah,正極NCM材料,負(fù)極為石墨類材料。測試采用Arbin測試設(shè)備進(jìn)行,在整個循環(huán)過程中電池擱置在25攝氏度的恒溫箱中,減少溫度對電池衰降的影響。

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    鋰離子電池在不同的SoC范圍內(nèi)循環(huán)的數(shù)據(jù)如下圖所示,為了對比20%DOD和100%DOD放電深度的電池的循環(huán)性能,作者將5次20%DOD循環(huán)作為一個等效循環(huán)(整體放電容量相當(dāng)于100%DOD),從下圖中能夠看到在循環(huán)中衰降速度自快而慢分別為[80%,100%]>[20%, 40%]>[40%, 60%] ≈[60%, 80%] > [0, 20%],中間的三個SoC范圍在衰降速度上是非常接近的。100%DOD和80%SoC-100%SoC循環(huán)的電池容量衰降速度要顯著快于其他20%DOD循環(huán)的電池。

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    Yang Gao采用脈沖電流方法測量了電池內(nèi)阻在循環(huán)中的變化趨勢,由于鋰離子電池內(nèi)部不同的阻抗的響應(yīng)速度不同,一般來說歐姆阻抗相應(yīng)最快,因此作者認(rèn)為10mS量級測得的阻抗主要為歐姆阻抗,而電池極化阻抗反應(yīng)稍慢,因此10mS以后的阻抗則包含了歐姆阻抗和電池極化阻抗,因此可以根據(jù)這些特性對鋰離子電池內(nèi)部的歐姆阻抗和極化阻抗進(jìn)行分離。

    從下圖的測試結(jié)果來看,電池在循環(huán)中歐姆阻抗變化較小,100%DOD和0-20%SoC循環(huán)的電池歐姆阻抗增加要高于其他范圍的電池,但是相比之下,電池極化阻抗的增加則更為顯著,從下圖中能夠看到極化阻抗增加最大的是100%DOD的電池,而在20%DOD循環(huán)的電池中0-20%SoC循環(huán)的電池的極化阻抗增加最大。

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    在完成了循環(huán)測試后,Yang Gao將電池在0.05C小倍率下進(jìn)行了一次容量測試,以消除極化因素的影響,獲取最大可逆容量Cmax,然后分別在不同倍率下進(jìn)行放電,用最大可逆容量減去不同倍率下的容量得到了動力學(xué)特性降低導(dǎo)致的容量損失Closs。從下圖的測試數(shù)據(jù)來看,在80%SoC-100%SoC循環(huán)的電池的最大可逆容量損失最多,0%-20%SoC循環(huán)的電池的最大可逆容量損失最少,但是從下圖b中能夠發(fā)現(xiàn),0%-20%SoC循環(huán)的電池因?yàn)閯恿W(xué)特性變差造成的容量損失卻最大。這表明在高SoC范圍循環(huán)會導(dǎo)致鋰離子電池可逆容量損失較大,在低SoC范圍內(nèi)循環(huán),會導(dǎo)致鋰離子電池動力學(xué)特性衰降較為嚴(yán)重。

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    為了分析造成鋰離子電池在不同SoC范圍內(nèi)循環(huán)的容量衰降機(jī)理,YangGao采用了增量容量法ICA和電壓差分法DVA對鋰離子電池進(jìn)行了分析,首先作者采用三電極電池的方法分別測量了全電池中正極、負(fù)極在充電過程中的電壓變化和正極、負(fù)極、全電池分別的dV/dQ以及dQ/dV曲線(如下圖所示,感興趣的朋友可以查看我們之前的文章《安利一款強(qiáng)大的衰降機(jī)理分析工具——dV/dQ曲線》),從下圖b中能夠看到在全電池中主要出現(xiàn)了兩個主要峰,將全電池劃分為三個主要的反應(yīng)區(qū),而這兩者主要的峰都來自負(fù)極,作者根據(jù)特征峰的位置將dV/dQ曲線分為了下圖b中的幾個部分。

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    下圖a和b展示了不同的活性Li損失下電池的dV/dQ曲線的變化,從圖中能夠看到在活性Li損失時鋰離子電池的正極電壓曲線沒有發(fā)生顯著的變化,但是負(fù)極的曲線會向右發(fā)生偏移,從下圖b能夠看到由負(fù)極產(chǎn)生的兩個特征峰會隨著Li損失的增加整體向右發(fā)生偏移,并且發(fā)生形狀的變化。下圖c和d則反應(yīng)了正極活性物質(zhì)損失對電壓曲線造成的影響,從圖中能夠看到正極活性物質(zhì)損失對全電池電壓曲線和負(fù)極曲線沒有影響,同時dV/dQ曲線中的特征峰也沒有顯著的變化,這主要是因?yàn)殇囯x子電池中活性Li實(shí)際上是不足的,因此正極活性物質(zhì)損失一部分不會對鋰離子電池的容量產(chǎn)生大的影響。同樣的鑒于負(fù)極的顯著過量因此在循環(huán)中,一定量的負(fù)極活性物質(zhì)損失并不會對全電池的容量產(chǎn)生顯著的變化,但是卻會造成dV/dQ曲線中的特征峰發(fā)生偏移,以及面積的減小。

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    根據(jù)上面的數(shù)據(jù),YangGao認(rèn)為PEarea I和 NEpeak III的容量,以及NEpeak II的高度代表鋰離子電池內(nèi)的活性Li損失,PEarea II容量主要代表了正極的活性物質(zhì)損失,NEpeak I的高度和容量主要反應(yīng)了負(fù)極活性物質(zhì)的損失。

    下圖為鋰離子電池在循環(huán)過程中特征峰的變化,下圖a為PEareaII在循環(huán)中的變化,主要表明了正極活性物質(zhì)的損失,下圖b主要反應(yīng)了活性Li的損失,從圖中能夠看到100%DOD循環(huán)的電池正極活性物質(zhì)損失最大,而20%DOD循環(huán)的電池則活性Li的損失最大,同時在循環(huán)中活性Li的損失在不斷加速,而正極活性物質(zhì)的損失則在不斷減速,這表明活性Li損失是導(dǎo)致20%DOD電池容量衰降的主要因素。下圖e和f分別表示NEpeak I的高度和容量的變化,反應(yīng)了負(fù)極活性物質(zhì)的損失,從圖中能夠看到在循環(huán)中0-20%循環(huán)的電池會發(fā)生更多的負(fù)極活性物質(zhì)損失,但是相比于活性Li損失和正極活性物質(zhì)損失,負(fù)極活性物質(zhì)損失仍然要小的多,這表明在NCM/石墨電池中負(fù)極活性物質(zhì)損失不是導(dǎo)致可逆容量衰降的主要因素。

    總的來看對于20%DOD循環(huán)的電池,活性Li的損失是導(dǎo)致可逆容量衰降的主要因素,而對于100%DOD循環(huán)的電池,正極活性物質(zhì)損失和活性Li的損失都是導(dǎo)致其可逆容量衰降的重要因素。

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    Yang Gao的工作表明不同的使用制度會導(dǎo)致不同的衰降機(jī)理,在20%DOD下循環(huán)的電池容量衰降比較慢,但是內(nèi)阻增加比較快,但是無論是容量衰降還是內(nèi)阻增加都要慢于100%DOD的電池。對于20%DOD循環(huán)的電池,活性Li的損失是導(dǎo)致可逆容量損失的主要原因,而100%DOD循環(huán)的電池正極活性物質(zhì)損失和活性Li的損失都是電池可逆容量衰降的主要因素。

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